几天后，裴行俭率领军队到达碎叶城外，阿史那都支果然带着几百名随从出城迎接。他骑着马，穿着华丽的可汗服饰，脸上带着笑容，看起来很热情。裴行俭也笑着迎上去，说：“都支可汗，好久不见，你看起来精神不错啊！”

两人寒暄了几句，裴行俭邀请阿史那都支去自己的军营赴宴，说：“我带来了不少中原的好酒和美食，咱们边吃边聊。”阿史那都支没有怀疑，带着随从跟着裴行俭进了军营。

军营里早就摆好了宴席，桌上有烤羊肉、炖牛肉，还有长安产的葡萄酒。裴行俭和阿史那都支相对而坐，一边喝酒，一边聊西域的局势。阿史那都支时不时试探裴行俭，问：“裴大人，唐朝最近有没有派兵来西域的打算啊？”裴行俭笑着说：“都支可汗，你放心，唐朝只想和西域诸国友好相处，怎么会派兵呢？我这次来，就是为了证明唐朝的诚意。”

喝到一半，裴行俭突然举起酒杯，说：“都支可汗，我有份礼物要送给你，你闭上眼睛，我让士兵给你送来。”阿史那都支以为是唐朝的赏赐，笑着闭上了眼睛。就在这时，裴行俭大喊一声：“动手！”帐篷后面立刻冲出几十名唐军士兵，他们都是裴行俭精心挑选的勇士，身手矫健，没等阿史那都支的随从反应过来，就把他们捆了起来。阿史那都支睁开眼睛，看到自己被绑着，才知道上当了，气急败坏地说：“裴行俭，你竟敢骗我！”裴行俭冷冷地说：“都支可汗，你叛乱唐朝，杀害官员，今天就是你的死期！不过陛下有旨，若你愿意归顺，可饶你一命。”阿史那都支看着周围的唐军士兵，知道自己逃不掉了，只好低下头，说：“我愿意归顺。”

擒获阿史那都支后，裴行俭拿着他的印信，派人去碎叶城召集西突厥的部落首领，说：“都支可汗请你们去军营议事，有重要的事情要宣布。”首领们不知道发生了变故，都按时来到军营。当他们看到阿史那都支被绑着时，都慌了。裴行俭对他们说：“各位首领，阿史那都支叛乱唐朝，已经被我擒获。你们都是被迫归附他的，陛下知道你们的苦衷，只要你们重新归顺唐朝，以前的事一概不追究。”首领们听了，都赶紧跪下，说：“我们愿意归顺唐朝，听从裴大人的命令！”

解决了阿史那都支，裴行俭立刻率军前往怛罗斯城。此时契苾明已经率领军队把怛罗斯城包围了，李遮匐得知阿史那都支被擒后，早就慌了，每天都派人去打探消息。当他看到裴行俭的军队到了城下时，知道自己无力抵抗，就打开城门，自己绑着出来投降了。裴行俭见他愿意归顺，也没有为难他，只是把他关了起来，准备带回长安交给唐高宗处置。

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就这样，裴行俭平定了西突厥的叛乱，恢复了唐朝对昆陵、蒙池两个都护府的管辖。消息传到长安，唐高宗高兴得不得了，当即下诏褒奖裴行俭，任命他为礼部尚书兼检校右卫大将军，封闻喜县公，还赏赐了他良田千顷、奴婢三百人。

裴行俭回到长安后，日子过得相对平静，他除了处理礼部的事务，还不忘培养人才。《旧唐书》说他“喜宾客，所荐皆名士”，这话一点不假——他交朋友不看出身，只看人品和才能，只要发现有本事的人，就会推荐给朝廷。

王方翼就是他推荐的第一个重要人才。王方翼是并州祁县（今山西祁县）人，他的祖父是隋朝的尚书令王韶，父亲早逝，他从小跟着母亲生活，后来因为得罪了武则天的母亲杨氏，被贬到西域的安定城（今甘肃泾川）任参军。裴行俭在西域时，曾路过安定城，见到王方翼正在组织百姓修城墙，城墙修得又高又结实，而且王方翼对百姓很和善，百姓们都愿意跟着他干活。裴行俭觉得王方翼是个可塑之才，就和他聊了起来，发现他不仅懂治理，还懂兵法，对西域的局势也有独到的见解。回到长安后，裴行俭就向唐高宗推荐王方翼，说：“王方翼有勇有谋，适合在西域任职，陛下可以任命他为安西都护府副都护。”唐高宗采纳了裴行俭的建议，任命王方翼为安西都护府副都护。王方翼到任后，果然不负众望——他加固了安西四镇的城防，多次击败吐蕃和西突厥的入侵，还在西域推广中原的农业技术，教百姓种小麦、养蚕缫丝，百姓们都很爱戴他，后来他还升任了安西都护，成为唐朝在西域的重要支柱。

程务挺是裴行俭推荐的另一个名将。程务挺原本是一名普通的士兵，出身寒微，但他作战勇敢，每次打仗都冲在最前面。裴行俭在征讨阿史那都支时，程务挺就在他的军中，一次战斗中，程务挺为了保护裴行俭，身上中了三箭，却依然坚持作战，最终击退了敌人。裴行俭很感动，也很欣赏他的勇敢，就把他提拔为将领，还教他兵法谋略。程务挺进步很快，后来成为唐朝的名将，曾率军平定突厥叛乱，为唐朝的边疆稳定立下了赫赫战功。

除了王方翼和程务挺，裴行俭还推荐过崔智辩、张虔勖等人。崔智辩在凉州任参军时，处理边民纠纷很有办法，他总能公平公正地解决问题，让双方都满意，但因为不会讨好上司，一直得不到提拔。裴行俭路过凉州时，听说了崔智辩的事，就亲自考察他，让他处理一件复杂的边贸纠纷——有个中原商人与回纥商人因为货物价格闹得不可开交，还差点动手。崔智辩了解情况后，不仅算出了货物的合理价格，还说服双方签订了长期合作的协议，既解决了纠纷，又促进了边贸。裴行俭觉得崔智辩很有能力，就推荐他任肃州刺史，后来崔智辩在肃州抵御吐蕃入侵，立下了大功。

另外，裴行俭不管是在西域行军，还是在朝中任职，只要有空闲时间，就会练字。他的草书和隶书越来越有名，长安城里的士人都以能收藏他的书法作品为荣。有一次，唐高宗在宫中举办宴会，邀请了不少大臣，席间高宗说：“裴卿，你的书法很好，不如就在这宫墙上写一幅字，让大家欣赏欣赏。”裴行俭没有推辞，让人拿来笔墨，在宫墙上写了一幅草书《将进酒》——他的笔法刚劲有力，如龙蛇飞舞，在场的大臣都看呆了，高宗更是赞不绝口，说：“裴卿，你的字比虞世南、褚遂良也不差啊！”

后来，裴行俭还撰写了《草字杂体》一书，这本书里收录了他的书法作品，还记录了他的书法心得，比如“草书要注重气韵，隶书要注重结构”“练字要先摹后临，先慢后快”等。这本书出版后，很快就传遍了长安，不少学书法的人都把它当作教材，甚至西域的一些部落首领，也托人买来这本书，学习中原的书法。

永淳元年（682年），裴行俭六十四岁，这一年他的身体开始变差，经常咳嗽、气喘，大夫说他是常年在西域奔波，染上了风寒，需要好好休养。可就在这时候，西域又传来了坏消息：突厥贵族阿史那骨笃禄举兵反叛，攻占了唐朝的云州（今山西大同），杀害了云州刺史，还掠夺了大量人口和财物。

阿史那骨笃禄是东突厥的后裔，东突厥在贞观四年（630年）被唐朝平定后，其部众大多归附唐朝，但阿史那骨笃禄一直不甘心，他趁着唐朝忙于平定西突厥叛乱，暗中召集东突厥残部，建立了后突厥汗国，这次叛乱就是他对唐朝发起的第一次大规模进攻。

消息传到长安，唐高宗很着急，他知道裴行俭熟悉突厥事务，又有平定叛乱的经验，就想让裴行俭率军征讨。但他又担心裴行俭的身体，犹豫了很久，才派人去裴行俭的府中探望。

裴行俭当时正躺在床上休养，看到宫里的使者来了，知道肯定是有急事，就挣扎着坐起来，问：“使者大人，是不是西域又出事了？”使者把阿史那骨笃禄叛乱的事告诉了他，裴行俭听了，立刻说：“请你回禀陛下，我愿意率军征讨阿史那骨笃禄！”

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使者劝他：“裴大人，你的身体不好，还是好好休养吧，陛下会派其他人去的。”裴行俭摇头：“不行，阿史那骨笃禄很狡猾，而且突厥人熟悉草原地形，若是派不熟悉突厥事务的人去，恐怕会吃败仗。我虽然老了，但还能骑马、能射箭，只要能为朝廷平定叛乱，就算死在战场上，我也心甘情愿！”

使者把裴行俭的话告诉了唐高宗，高宗很感动，也很敬佩裴行俭的忠诚，当即任命他为金牙道行军大总管，让他率领十万大军征讨阿史那骨笃禄。

裴行俭接到任命后，立刻开始准备出征——他让人把自己的铠甲找出来，试穿了一下，虽然有些吃力，但还是能穿上；他还召集了以前跟随自己的将领，比如程务挺、崔智辩，和他们一起研究突厥的地形和阿史那骨笃禄的战术；他甚至还亲自去军营视察，鼓励士兵们：“突厥人虽然勇猛，但他们不懂章法，只要我们团结一心，一定能打败他们！”

可就在出征前几天，裴行俭的病情突然加重——他咳嗽得越来越厉害，甚至咳出了血，连床都下不了。大夫来看过之后，摇着头说：“裴大人，你的身体已经支撑不住了，不能再出征了，否则会有生命危险。”

裴行俭躺在病床上，看着窗外的天空，眼里满是遗憾。他对儿子裴光庭说：“光庭，我这辈子，从西州到长安，从护送波斯王子到平定西突厥叛乱，从来没有辜负过朝廷。可这次，我恐怕不能再为朝廷效力了……我死后，你要记住，做人要忠诚，做事要尽心，不要给裴家丢脸。”裴光庭跪在床边，哭着说：“父亲，您一定会好起来的，您还要率军征讨突厥呢！”

永淳元年（682年）四月，裴行俭在长安的家中去世，享年六十四岁。

唐高宗得知裴行俭去世的消息后，悲痛不已，下令停朝三日，追赠裴行俭为幽州都督，陪葬昭陵——昭陵是唐太宗李世民的陵墓，只有立过大功的功臣才能葬在那里，这是唐朝对功臣的最高荣誉。

裴行俭去世的消息传到西域，西域的部落首领们都很伤心——药罗葛·比栗派使者带着回纥的特产来长安吊唁；尉迟伏阇雄下令于阗国的百姓戴孝三日；安西都护府的士兵们自发地在军营里摆了灵位，祭拜裴行俭。

长安的士人也很怀念裴行俭——有人把他的书法作品挂在墙上，日夜欣赏；有人重印了《草字杂体》，让更多人学习他的书法；还有人写了诗纪念他，其中有一句是“瀚海风沙今犹在，不见当年裴公行”，道尽了人们的思念。