出发前，裴行俭做了充分的准备。他先派人去西域，找以前认识的部落首领，比如回纥的药罗葛·婆闰（此时已去世，由儿子药罗葛·比栗嗣位）、于阗的尉迟伏阇雄，告诉他们自己要护送波斯王子归国，让他们帮忙留意沿途的敌情；然后，他从军队里挑选了三千名精锐士兵，这些士兵大多有过西域作战的经验，会骑马、会射箭，还能适应沙漠气候；最后，他准备了充足的粮草和水囊，还装了好几车丝绸、茶叶、瓷器和书籍——丝绸、茶叶、瓷器是送给西域部落首领的礼物，书籍则是为了向西域传播中原文化。

调露元年（679年）秋天，裴行俭带着军队和泥涅师从长安出发，经河西走廊进入西域。刚进入沙漠时，泥涅师很紧张，因为他听说沙漠里有很多危险，比如沙尘暴、缺水、迷路。裴行俭看出了他的不安，就安慰他：“泥涅师王子，你别怕，我在西州待过五年，知道怎么在沙漠里走。只要跟着我，咱们一定能安全到达波斯。”

果然，出发没几天，他们就遇到了沙尘暴。那天中午，原本晴朗的天空突然暗了下来，狂风卷着沙子呼啸而来，能见度不足一丈。士兵们慌了，有的想乱跑，有的想躲进帐篷。裴行俭立刻下令：“所有人原地不动，围成一个圆圈，用衣服捂住口鼻，不许说话！”他自己则站在圆圈的最外围，指挥士兵保持阵型。沙尘暴刮了整整一个时辰，等风停了，士兵们才发现，要是刚才乱跑，早就被沙子埋了。泥涅师看着裴行俭，感激地说：“裴大人，多亏了你，不然我们今天就完了。”

又走了十几天，军队遇到了缺水的问题——随身携带的水囊快空了，沿途的水源要么干涸了，要么被西突厥残部污染了。士兵们口渴难耐，有的甚至开始喝马尿。裴行俭很着急，他想起西州的老驿卒说过，沙漠里有些地方虽然表面是沙子，但地下有水，只要找到“红柳丛”，下面就可能有水源。他立刻派士兵四处寻找红柳丛，终于在黄昏时分，找到了一片茂密的红柳。裴行俭让人在红柳丛中间挖洞，挖了大约三尺深，果然渗出了清水。士兵们都高兴坏了，赶紧用皮囊接水，烧开后喝了起来。泥涅师看着清澈的泉水，忍不住感叹：“裴大人，你真是太厉害了，连这种地方有水源都知道。”

就这样，裴行俭带着军队和泥涅师，历经三个多月的艰苦行军，终于到达了吐火罗（今阿富汗北部）。这里是波斯的东部边境，虽然大部分地区已经被大食占领，但吐火罗的国王还是倾向于唐朝。泥涅师见到吐火罗国王后，双方达成了协议——吐火罗国王愿意支持泥涅师建立流亡政权，帮助他召集波斯旧部；而泥涅师则承诺，将来若能夺回波斯，会继续与唐朝保持友好关系。

任务完成后，裴行俭准备返回长安。临走前，泥涅师拉着他的手说：“裴大人，这一路多亏了你，我这辈子都不会忘记你的恩情。将来我若能复国，一定亲自去长安向陛下和你道谢。”裴行俭说：“王子不必客气，这是我作为唐朝将领的职责。你在吐火罗要多加小心，有困难可以随时派人去唐朝求援。”

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返回长安的路上，裴行俭还去了西州和于阗，见了麴智湛和尉迟伏阇雄。麴智湛还是老样子，拉着裴行俭喝了好几杯酒；尉迟伏阇雄则送给裴行俭一匹汗血宝马，说：“裴大人，这匹马能日行千里，你带着它回长安，能快些。”裴行俭推辞不过，只好收下。

回到长安后，唐高宗特意在大明宫召见了裴行俭，听他讲完护送的经过，高兴地说：“裴卿，你这次不仅护送泥涅师安全归国，还稳定了西域局势，功劳不小啊！”当即任命他为吏部侍郎，负责官员的选拔与考核——这是个正四品上的官职，比他被贬前的长安令高了好几级。

裴行俭刚任吏部侍郎没两个月，西域就又传来了坏消息：调露元年（679年）冬天，西突厥十姓可汗阿史那都支联合别帅李遮匐，举兵反叛。阿史那都支原本是唐朝任命的昆陵都护府都护，负责管辖西突厥左厢五姓部落，但他一直不甘心受唐朝管辖，苏定方去世后，他就开始暗中联络西突厥残部，积蓄力量；李遮匐是蒙池都护府的都护，管辖西突厥右厢五姓部落，他与阿史那都支早就有勾结，还偷偷派使者去吐蕃，约定一起对抗唐朝。

叛乱发生后，阿史那都支和李遮匐很快占领了昆陵、蒙池两个都护府，杀害了唐朝派去的官员，还切断了丝绸之路的北道，不少中原商人都被他们抢劫杀害。消息传到长安，唐高宗立刻召集大臣商议对策。

有的大臣主张派大军征讨，说：“阿史那都支和李遮匐叛乱，必须用武力镇压，不然西域诸国都会跟着反叛！”他们建议派十万大军，由大将军裴炎率领，从河西走廊出发，直捣西突厥腹地。

但也有大臣反对，说：“西域路途遥远，十万大军出征，粮草消耗太大，而且冬天西域寒冷，士兵们难以适应，恐怕会有不测。不如先派使者去安抚，劝阿史那都支和李遮匐归降，若他们不听，再出兵也不迟。”

双方争论不休，唐高宗也拿不定主意，这时他看到裴行俭站在一旁不说话，就问：“裴卿，你刚从西域回来，熟悉那里的情况，你说说，该怎么办？”

裴行俭思考了片刻，说：“陛下，阿史那都支和李遮匐虽然叛乱，但他们的势力还不稳固——西突厥的部落大多是被迫归附他们的，心里还是向着唐朝；而且吐蕃虽然和他们有约定，但还没派军队来支援。若是派大军征讨，他们必然会联合吐蕃和所有部落抵抗，到时候仗就难打了，还会让西域百姓遭受战乱之苦。我有个主意：我之前在西域认识不少部落首领，他们都愿意归附唐朝。我可以再以‘安抚西域诸国’的名义去西域，暗中收集阿史那都支和李遮匐的情报，找机会把他们擒获，这样不用打大仗就能平定叛乱。”

唐高宗觉得这个主意好，既不用消耗大量粮草，又能避免大规模战争，当即就任命裴行俭为安抚大食使，让他率领一支五千人的军队再次前往西域。

出发前，裴行俭特意去找了药罗葛·比栗——他是回纥首领药罗葛·婆闰的儿子，此时已经继承了首领之位，并且率部归附唐朝，被封为瀚海都督。裴行俭对药罗葛·比栗说：“比栗首领，阿史那都支叛乱，扰乱西域，我这次去西域，需要你的帮助。你能不能派一些回纥勇士跟着我，万一遇到危险，也能有个照应。”药罗葛·比栗早就不满阿史那都支抢劫回纥的商队，立刻答应：“裴大人，你放心，我派三千名勇士跟着你，他们都是能骑善射的好手，一定能帮你平定叛乱！”

调露二年（680年）春天，裴行俭带着五千名唐军和三千名回纥勇士，从长安出发，再次前往西域。和上次一样，他对外只说“去西域安抚诸国”，不提平乱的事，还特意带上了不少丝绸、茶叶和中原的工艺品，装作是去赏赐西域部落首领的样子。

军队行至西州时，麴智湛早就带着当地官员和部落首领在城外迎接。裴行俭把麴智湛拉到一边，悄悄告诉他：“麴都督，我这次来，其实是为了平定阿史那都支的叛乱。你帮我召集一下西州附近的部落首领，就说我想跟他们一起打猎，增进友谊。”麴智湛立刻明白了裴行俭的意思，当天就派人去通知各个部落首领。

第二天，西州城外的草原上聚集了十几个部落的首领，他们都带着自己的随从，有的还骑着马、带着弓箭，准备和裴行俭一起打猎。裴行俭穿着一身便装，没带多少护卫，显得很随和。他和首领们一一握手，笑着说：“各位首领，我离开西州好几年了，一直想念这里的草原和猎物，今天能和大家一起打猎，真是高兴！”

首领们见裴行俭没架子，还和他们聊起了以前在西州的往事，都很放松。打猎开始后，裴行俭表现得很出色——他骑着尉迟伏阇雄送的汗血宝马，拉弓射箭，一箭就射中了一只奔跑的黄羊。首领们都拍手叫好，说：“裴大人不仅有学问，射箭也这么厉害！”

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接下来的几天，裴行俭每天都和首领们一起打猎，有时候还会组织射箭比赛。他发现有个叫契苾明的部落首领，射箭特别精准，每次比赛都能得第一，就特意和他聊天，得知契苾明是契苾何力的儿子——契苾何力是唐朝的名将，曾随唐太宗平定高句丽，对唐朝忠心耿耿。裴行俭很高兴，对契苾明说：“你父亲是唐朝的功臣，你也很有本事，将来一定能为唐朝出力。”契苾明听了，很受鼓舞，说：“裴大人，只要你用得着我，我随时愿意带兵跟着你。”

表面上看，裴行俭每天都在打猎、娱乐，实际上他一直在暗中收集情报。他通过和首领们聊天，了解到阿史那都支的驻地在碎叶城（今吉尔吉斯斯坦托克马克市），身边有五千名士兵，李遮匐则在怛罗斯城（今哈萨克斯坦江布尔市），两人相距三百多里，经常派使者互相联络；他还得知，阿史那都支正在准备庆祝自己的“登位大典”，计划在一个月后邀请西域各国首领去碎叶城参加，想借此逼迫各国承认他的“可汗”地位。

裴行俭觉得这是个好机会，就对首领们说：“各位首领，阿史那都支叛乱，杀害唐朝官员，抢劫百姓，你们能忍吗？我这次来，就是要平定他的叛乱，你们要是愿意帮我，将来唐朝一定有重赏；要是不愿意，我也不勉强。”

首领们早就不满阿史那都支的残暴统治，加上他们大多受过裴行俭的恩惠，听了这话，都纷纷表示愿意帮忙。契苾明第一个站出来说：“裴大人，我愿意带我的部落士兵跟着你，去碎叶城擒获阿史那都支！”其他首领也跟着附和，有的派五百人，有的派一千人，很快就凑了一支一万多人的联军，其中既有唐军，也有回纥、契苾、处月等部落的士兵。

裴行俭把联军分成两队：一队由契苾明率领，去怛罗斯城牵制李遮匐，防止他派兵支援阿史那都支；另一队由他自己率领，直接去碎叶城擒获阿史那都支。出发前，他派人给阿史那都支送去一封信，信中说：“我这次来西域，是为了安抚诸国，顺便给你带来了唐朝的赏赐。听说你最近要举办大典，我特意赶来祝贺，想和你见面聊聊，共商西域安宁之事。”

阿史那都支收到信后，果然放松了警惕——他知道裴行俭曾护送波斯王子，以为他这次来真的只是安抚诸国，而且他见裴行俭带的人不多，觉得就算有诈，自己也能应付。他回信给裴行俭，说：“欢迎裴大人来碎叶城，我会亲自出城迎接。”